Das Sammeln künstlerischer Bilderbuch-Illustrationen ist der zentrale und älteste Aufgabenbereich des Museums, das auf der Basis einer privaten Sammlung, der späteren Stiftung Alsleben, entstand.
Wilhelm Alsleben, ein Troisdorfer Unternehmer, hatte bereits in den
1950er Jahren mit dem Sammeln von Originalillustrationen, Holzdruckstöcken,
Lithosteinen und Buchausgaben begonnen. 
Mit
der Eröffnung des Museums im Juni 1982 ging die Sammlung Alsleben
mit ihren mehr als 350 Exponaten als Stiftung in den Besitz des Museums
über.
Im Jahr 1995 kam Prof. Dr. Brüggemanns
Sammlung historischer Kinderbücher hinzu, 2002 die "Rotkäppchen"-Sammlung
des Züricher Ehepaares Waldmann.
Originalillustrationen
Beginnend mit den Jahren vor dem ersten Weltkrieg (Sibylle von Olfers,
"Prinzesschen im Walde", veröffentlicht 1909, oder Josef
Mauder, "Allerhand Durcheinand" von 1914) und der Zeit der
Weimarer Republik (z.B.Johannes Grüger, "Liederfibel"
von 1927), liegt der zeitliche Schwerpunkt der Sammlung der Originalillustrationen
auf der Zeit nach 1945; hier sind die wichtigsten Künstlerinnen
und Künstler vertreten.
In der Sammlung finden sich Arbeiten von so bekannten und beliebten
Bilderbuchmachern wie Helme Heine, Janosch (-->
Janosch-Zentrum Burg Wissem) oder Leo Lionni ebenso wie von
Künstlerinnen und Künstlern, die erst in jüngerer Zeit
in Erscheinung getreten sind (z.B. Wolf Erlbruch, Nikolaus Heidelbach
oder Jutta Bauer):